章士钊幼年在家读私塾。13岁时在长沙买到一部《柳宗元文集》，从此攻读柳文。16岁在亲戚家为童子师。1901年寄读于武昌两湖书院，在此结识黄兴。后执教于朱启钤家私塾。1902年入南京陆师学堂学军事。次年进上海爱国学社，5月任上海《苏报》主笔，由于该报连续登载章太炎等人的反清文章，7月被查封；8月他与陈独秀、张继等人又创办《国民日报》，建立大陆图书译印局。同年冬与黄兴等组织华兴会，从事反清活动。1904年2月，与杨守仁等在上海建立爱国协会，任副会长。因密谋起义被捕，后在蔡锷等人营救下保释。1905年入东京正则学校习英语。1908年赴英国入爱丁堡大学学法律、政治，兼攻逻辑学。1911年武昌起义后返国，次年春抵南京，受黄兴、于右任之邀，任上海《民立报》主笔，兼江苏都督府顾问；9月又与王无生另创《独立周报》。1913年为二次革命草拟宣言书，7月由孙中山任命为讨袁军秘书长。二次革命失败后逃往日本。1914年5月在东京与陈独秀等创办《甲寅》杂志，提倡共和，反对袁世凯；7月任欧事研究会书记。1916年5月肇庆军务院成立，任秘书长，并兼两广都督司令部秘书长；6月黎元洪继任总统，赴北京与黎洽商善后。1917年11月，任北京大学文科研究院教授，兼图书馆主任，并被选为国会众议员。1918年5月任护法军政府秘书长。次年在上海举行南北和平会议，当选南方代表。1921年春赴欧洲考察政治，翌年归国，任北京国立农业专门学校校长。1923年6月离京赴上海。10月曹锟贿选为总统，章时任上海《新闻报》主笔，撰文痛斥受贿议员。1924年11月任段祺瑞执政府司法部总长。次年4月兼教育部总长；7月发行《甲寅》周刊，反对新文化运动。1927年李大钊蒙难时，章曾设法营救。1928年国民革命军光复北京后，因章系执政府之高级官员，曾被通缉，乃赴欧洲游历。1930年受张学良之聘回国，任沈阳东北大学文学院教授，次年任院长，“九一八”事变后，回沪执行律师业务。1934年任上海法学院院长。1937年4月任冀察政务委员会委员、法制委员会主席。抗日战争爆发后，留居上海租界，不久前往香港，后赴重庆。从1938年6月起，历任第一、二、三、四届国民参政会参政员。1945年抗战胜利后，毛泽东主席到重庆与国民党谈判战后问题；“双十”协定签字后，毛因事滞留重庆，章乃以“三十六计走为上策”向毛进言。1946年回上海，续任律师；同年11月当选为制宪国民大会代表。1948年行宪后，当选为立法院立法委员。1949年4月，受李宗仁代总统委派与邵力子、张治中、黄绍竑、刘斐同来北平，与中国共产党举行和平谈判。因国民党政府拒绝签订双方代表草拟的协定，乃留居北平。继而去香港；6月致函程潜，劝说程、陈(陈明仁)起义。9月出席中国人民政治协商会议第一届全体会议。新中国成立后，任政务院政治法律委员会委员，并被推选为政治协商会议第一届全国委员会委员和第二、三届全国委员会常委。先后当选为第一、二、三届全国人民代表大会代表、第三届全国人大常委。1951年7月被聘任为中央文史研究馆副馆长，1959年10月任馆长。晚年以大部分时间从事文史研究工作，并曾在中国人民大学汉语教研室讲授柳文。既而以其研究心得，集为《柳文指要》一书。章士钊之政论文章，秀健峻洁，风格特异，虽议论纵横，而条理井然。是继梁启超“新民体”后又一新制。其于书法，早年不甚擅长，晚年则甚精于行楷与隶书，气质内敛、雍容醇正，自是高手。又其晚年曾刻意为诗，居重庆时，一、二年间，曾作诗数千首，洵为文坛奇迹。